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La Biblioteca fu istituita nel 1764 con le Costituzioni per la riforma dell'Università, voluta da Carlo Emanuele III di Savoia e dal Ministro per gli Affari generali di Sardegna Gian Lorenzo Bogino. Si incaricò l'ingegnere militare piemontese Saverio Belgrano di Famolasco di progettare, nel sito dei Bastioni del Balice, un complesso edilizio che doveva ospitare il palazzo dell'Università e il Palazzo del Seminario. All'interno del palazzo dell'Università fu individuato un apposito salone che divenne sede della Biblioteca e fu al contempo luogo di conservazione dei libri e sala di lettura. La Sala settecentesca fu arredata con un'elegante scaffalatura lignea laccata e dorata; in essa trovò spazio il nucleo costitutivo, formato dai libri donati dal Sovrano e dal Ministro Bogino, dai testi utilizzati dai docenti nei loro corsi universitari, e da quelli stampati a Torino e successivamente a Cagliari, quando fu istituita la Reale stamperia. Inoltre confluirono in Biblioteca i libri provenienti dal convento gesuitico di Santa Croce, dopo la soppressione della Compagnia di Gesù nel 1773. L'istituto fu aperto al pubblico nel 1792. Nel corso degli anni accrebbe i suoi spazi, dotandosi di nuove sale di lettura. In tempi relativamente recenti acquisì anche la Cappella dell'ex Seminario, semplice ma suggestiva sala con volta a botte lunettata, riccamente decorata con dipinti di artisti sui quali non esiste attribuzione certa. La Cappella attualmente custodisce la parte più preziosa del patrimonio antico, composto di manoscritti, incunaboli, cinquecentine, di opere rare dei secoli successivi, nonchè un Gabinetto di stampe che raccoglie principalmente incisioni di artisti sardi contemporanei. Al suo interno si allestiscono periodicamente mostre temporanee con l'intento di promuoverne e valorizzarne il patrimonio.scolare.